原标题：港理工发现二维硒化铟薄膜相控制机理，制备三种相厘米级二维薄膜“让每个人发挥自己的特长，是课题组的理念之一郑晓东博士后的特长是利用透射电镜研究材料结构，于是，我就让他找韩伟博士后合作，做一些原位透射电镜的研究，而韩博士继续专注材料的生长和器件的测试。

”香港理工大学应用物理学系教授赵炯表示，“同时，我们还和香港另外几个大学的课题组，以及其他同事们配合测量和计算了很多材料性质最终，郑博士的工作成果发表在 Science Advances 上，韩博士的工作则获得 Nature Nanotechnology 的青睐。

”

图 | 赵炯（来源：赵炯）近日，赵炯带领课题组和多个研究组合作，发现了二维硒化铟薄膜的相控制机理，并将其应用在材料合成中，制备出硒化铟三种相的厘米级二维薄膜。

图丨二维硒化铟薄膜的相控制机理（来源：Nature Nanotechnology）2022 年 12 月 12 日，相关论文以《相控大面积二维硒化铟与铁电异相结》（Phase-controllable large-area two-dimensional In2Se3 and ferroelectric heterophase junction）为题发表在 Nature Nanotechnology 上 [1]。

图丨相关论文（来源：Nature Nanotechnology）香港理工大学应用物理系韩伟博士后、郑晓东博士后和杨科博士后为该论文的共同第一作者香港理工大学应用物理系赵炯教授、杨明教授，以及香港城市大学化学系李淑惠（Thuc Hue Ly）教授为论文的共同通讯作者。

该论文发表后，Nature Nano 和 Nature Review Materials 这两份杂志，还邀请了领域内的专家和资深编辑，为其撰写了评论，并予以发表。

制备出硒化铟三种相的厘米级二维薄膜硒化铟是一种颇具代表性的半导体铁电材料，存在多种不同晶体结构的相其中，α、β 和 β′ 相是层状的，层与层之间通过范德华力互相作用早在二十世纪七十年代，科学家就报道了块体硒化铟晶体的化学和物理性质。

2017 年，来自材料物理领域的科学家们，从理论上对 α-硒化铟进行了预测，认为其是二维铁电材料，室温下在面外和面内方向同时具有可逆自发极化这一预测，激发了学术界对二维硒化铟的研究热潮2018 年，世界范围内多个研究组通过实验证实了上述预测，并报道了单层 α-硒化铟也具有铁电性。

同时，还揭示了 α-硒化铟具有较高的场效应迁移率和较大的记忆窗口另外，作为 α-硒化铟的同分异构体，β′-硒化铟是一种二维面内反铁电材料，可能产生巨大的热释电效应不过，需要说明的是，要想推动二维材料的实际应用，必须首先制备出大面积、高质量的薄膜，而这却是当下该领域需要攻克的关键难题。

据介绍，学界自 2012 年开始研究二维硒化铟十年以来，还没有人能够成功地制备出大面积相可控的硒化铟二维薄膜这主要有以下两个方面的原因第一是晶相不可控由于晶相具有较低的相转变温度，因此其在硒化铟的合成过程中，是非常难以控制的。

第二是制备方法存在局限性在早期的方法中，前驱体和衬底之间的距离较远，容易导致气源不稳定，进而影响多点成核，从而使制备出的最终产物尺寸较小因此，为了解决上述问题，该团队进行了不懈努力，最终翻越了“三座大山”，成功制备出硒化铟三种相的厘米级二维薄膜。

“翻越三座大山”，最终抵达终点该团队面临的第一座“大山”，是如何制备大面积二维硒化铟薄膜？起初，团队在尝试用化学气相沉积（Chemical Vapor Deposition, CVD）法，来生长大面积的铟硒比为 1:1 的硒化铟薄膜（InSe），但该论文的第一作者韩伟经过实施后发现，用 CVD 实验方案只能得到铟硒比为 2：3 的硒化铟薄膜。

同时，经过拉曼光谱和 TEM 表征发现，这种 CVD 方法生长的硒化铟薄膜为 β 相于是，韩伟经过不断的 CVD 尝试和总结，获得了连续的、毫米级以上的 β-硒化铟薄膜，并通过透射电镜表征确认其为接近单晶的高质量二维 β-硒化铟薄膜。

第二座大山，是如何获得三种相？因为之前原位电镜实验中已经发现，铟硒比为 1:1 的硒化铟薄膜加热可以变成铟硒比为 2:3 的 β’-硒化铟薄膜于是韩伟又把这个方法移植到了 CVD 中，在前驱体中加入了一定量的铟硒比为 1:1 的硒化铟原料，结果有时候他得到了 β′ 相的薄膜，有时则得到 β′ 和 α 相的混合相。

“这是十分令人意外的结果”赵炯表示因为 α-硒化铟一般认为是低温相，所以直接使用高温 CVD 法，是难以完成合成工作的之前该团队尝试了很多种方法，却无一例外地全都失败了那么为什么这次 CVD 实验却能够得到部分的 α 相？。

直到他们经过高分辨 TEM 的实验表征这些混合相样品，然后得益于研究组多年来积累的原位透射电镜的研究经验，他们利用原位 TEM 力学实验中发现，β′-硒化铟薄膜释放出薄膜中原有的拉应力会相变为 α-硒化铟薄膜。

这个 TEM 的分析结果好像一把钥匙，打开了大面积制备二维相可控硒化铟薄膜的大门之后，韩伟通过对硒/铟的元素比例进行调节，最终完成了厘米级纯相 β′-硒化铟薄膜的制备接着，他们将 β′-硒化铟薄膜，转移到柔性衬底或不平整的衬底上，通过释放薄膜应力，合成了大面积 α-硒化铟薄膜。

此外，通过转移 β′-硒化铟薄膜到金颗粒阵列，以及对不同衬底平整度差异的利用，还首次制备了面内的 β′-α 异质结。

图丨大面积二维硒化铟薄膜的相可控合成（来源：Nature Nanotechnology）提高器件的性能，是横亘在他们面前的最后一座“大山”“我们主要测试的是基于硒化铟薄膜的铁电场效应晶体管性能”赵炯说道。

图丨二维硒化铟薄膜铁电场效应晶体管的工作机理和性能（来源：Nature Nanotechnology）在器件制备和测试的过程中，常常会遇到漏电、样品氧化等问题因此，该团队进行了多次制备和测试，才摸索出比较好的工艺条件。

“通过优化器件制备参数条件，我们终于获得了理想的数据”赵炯表示，“基于三种相的场效应晶体管器件，均表现出较高的迁移率其中，α-硒化铟器件具有较大的记忆窗口和电子迁移率（大于 50 cm²/Vs），以及较高的存储耐久性和循环稳定性。

”另外，谈及该研究的后续计划，赵炯还介绍了以下两个方面首先，继续生长硒化铟薄膜，通过对衬底、载气等因素的调节，实现α-硒化铟薄膜的直接、大规模合成其次，通过提高晶体质量、优化电极接触等手段，继续提升二维铁电器件的性能。

“这项成果是在多个单位二十多人的共同努力下合作完成的未来，我们课题组将会继续秉承合作共赢与‘1+1>2’的理念，创造更多的研究成果”赵炯最后说参考资料：1.Han, W., et al. Phase-controllable large-area two-dimensional In2Se3 and ferroelectric heterophase junction. Nature Nanotechnology 18, 55–63 (2023).。

2. Zheng, X, et al. "Phase and polarization modulation in two-dimensional In2Se3 via in situ transmission electron microscopy." Science Advances 8.42, eabo0773 (2022).

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